Ajustando excitons moiré e estados eletrônicos correlacionados através do grau de liberdade da camada

Nature Communications volume 13, número do artigo: 4810 (2022) Citar este artigo

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O acoplamento moiré em superredes de dichalcogenetos de metais de transição (TMDCs) introduz minibandas planas que permitem forte correlação eletrônica e estados correlacionados fascinantes, e também modifica os fortes excitons acionados pela interação de Coulomb e dá origem a excitons moiré. Aqui, introduzimos o grau de liberdade da camada para a superrede moiré WSe2/WS2, alterando WSe2 de monocamada para bicamada e tricamada. Observamos mudanças sistemáticas nos espectros ópticos dos excitons moiré, que confirmam diretamente a natureza altamente interfacial do acoplamento moiré na interface WSe2/WS2. Além disso, as ressonâncias de energia dos excitons moiré são fortemente modificadas, com sua separação significativamente aumentada na superrede moiré multicamada WSe2 / monocamada WS2. As camadas WSe2 adicionais também modulam a forte força de correlação eletrônica, evidenciada pela temperatura de transição de Mott reduzida com camada(s) WSe2 adicionada(s). A dependência da camada tanto dos excitons moiré quanto dos estados eletrônicos correlacionados pode ser bem descrita pelo nosso modelo teórico. Nosso estudo apresenta um novo método para sintonizar a forte correlação eletrônica e as bandas de excitons moiré nas superredes moiré dos TMDCs, inaugurando uma plataforma interessante para projetar fenômenos quânticos decorrentes de forte correlação e interação de Coulomb.

Em um sistema eletrônico fortemente correlacionado, as interações de Coulomb entre os elétrons dominam a energia cinética. Recentemente, superredes moiré bidimensionais (2D) de materiais de van der Waals surgiram como uma plataforma promissora para estudar física correlacionada e fases quânticas exóticas em 2D, como os estados isolantes correlacionados e supercondutividade em superredes moiré de grafeno . ,5,6,7,8,9,10,11,12,13,14, o estado do isolador de Mott no preenchimento de meia banda e vários estados generalizados do cristal Wigner em preenchimentos fracionários das superredes moiré baseadas em dichalcogenetos de metais de transição (TMDCs) 15,16,17,18,19,20,21,22,23. A chave para a forte correlação nesses sistemas é a interação Coulomb aprimorada em 2D e a energia cinética bastante reduzida nas minibandas moiré planas. Nas superredes moiré baseadas em TMDC, a combinação de grande massa efetiva e forte acoplamento moiré torna a formação mais fácil de bandas planas e correlação eletrônica mais forte, em comparação com as superredes moiré de grafeno. Por exemplo, o WSe2 / WS2 alinhado em ângulo de 0 ou 60 graus exibe estados de isolamento Mott com temperaturas de transição superiores a 150 K , o mais alto entre todos os sistemas moiré 2D estudados até agora. Ele também hospeda vários estados isolantes correlacionados em preenchimentos fracionários da rede moiré, indicando interações eletrônicas fortes e de longo alcance.

Enquanto isso, a forte interação de Coulomb em 2D também leva a excitons fortemente ligados com grande energia de ligação nos TMDCs . Espera-se que o acoplamento moiré nas superredes moiré TMDC gere minibandas planas excitônicas, além das bandas planas eletrônicas de partícula única nas bandas de condução e valência. Recentemente, os excitons moiré foram relatados na heterojunção WSe2 / WS2 alinhada ao ângulo , na qual também ocorrem estados isolantes correlacionados . A banda plana excitônica é promissora para a realização de estados de excitons topológicos e do modelo de Hubbard de excitons correlacionados, abrindo oportunidades interessantes para a engenharia de estados quânticos correlacionados. No entanto, existem questões-chave que ainda precisam ser abordadas. Por exemplo, como é a extensão do acoplamento moiré na direção fora do plano? Como alguém poderia sintonizar sistematicamente as bandas planas eletrônicas e as bandas de excitons moiré na superrede moiré dos TMDCs?

Neste trabalho, investigamos essas questões utilizando o grau de liberdade da camada, inspirado no acoplamento camada-camada em TMDCs que leva à transição abrupta de bandgap direta para indireta de TMDCs de monocamada para bicamada . Demonstramos uma abordagem geral ajustando bandas de excitons eletrônicos e moiré, aumentando o número de camadas de WSe2 na heterojunção WSe2 / WS2 alinhada em ângulo. Como o número de camadas de WSe2 varia de monocamada (1 L) para bicamada (2 L) e tricamada (3 L), os espectros ópticos do exciton moiré mudam sistematicamente de uma forma que sugere que o acoplamento moiré é altamente interfacial, fortemente confinado em a interface WSe2/WS2 e quase não afeta a(s) próxima(s) camada(s) WSe2 vizinha(s). No entanto, a(s) camada(s) WSe2 adicionada(s) poderia(m) modificar os excitons moiré na camada WSe2 que faz interface com o WS2, resultando em um aumento significativo nas separações de energia de ressonância entre os excitons moiré. Esta observação pode ser bem descrita por um modelo fenomenológico. Nosso trabalho, até onde sabemos, relata a primeira sintonia sensível de excitons moiré por meio do grau de liberdade da camada.